近日,金沙官网张杰副教授课题组在电催化剂本征活性的评价方法研究方面取得新进展。团队利用粉末微电极技术精确调控催化剂的负载量,并结合循环伏安和交流阻抗技术评价了不同负载量的Ni(OH)2、NiFe-LDH和含Ni空位的NiFe-LDH(NiFe-LDH-V)的本征活性,揭示了Fe位点及Ni空位对NiFe-LDH本征活性的影响,为催化剂本征活性的合理评价和高效筛选提供了新方法。
氧析出反应(OER)是电解水制氢实现能源存储与转化的关键半反应,该反应经历缓慢的四电子转移动力学过程,并导致显著的功耗和效率损失。因此,OER催化剂的合理设计及其本征活性的理性评价对高效催化剂的研发至关重要。
本工作聚焦于OER本征活性的评价方法,以镍铁层状氢氧化物(NiFe-LDH)为模型体系,通过积分循环伏安法中Ni3+/Ni2+还原峰电流获得了Ni位点数(N Ni-sites),并将其与OER电流相关联,获得了与负载量无关的本征活性(TOF)。通过交流阻抗技术测量了氧化态催化剂的双电层电容(Cdl)和电化学活性面积(ECSA),并将其与N Ni-sites和OER电流相关联,得到单位电化学活性面积的Ni位点数(N Ni-per-ECSA)和OER电流密度(JECSA)。通过Ni(OH)2、NiFe-LDH和NiFe-LDH-V的本征活性参数TOF,N Ni-per-ECSA和JECSA的比较,表明Fe位点和Ni空位的引入提高了TOF和JECSA,但降低了N Ni-per-ECSA。因此,提高电催化活性的最佳方法是提高TOF的同时增加单位面积的活性位点数。该工作为催化剂本征活性的合理评价和高效筛选提供了新方法。
相关研究成果以“EvaluatingFe-SiteandVacancyDependentIntrinsicActivityofNiFeLayeredDoubleHydroxidesthroughCavityMicroelectrodes”为题,于近日发表于自然指数期刊《物理化学快报》(TheJournalofPhysicalChemistryLetters)。该工作的第一作者为金沙官网2020级硕士研究生陈煅(目前已发表SCI论文3篇,获2022年度国家奖学金),通讯作者为金沙官网张杰副教授和中国科学院大连化学物理研究所彭章泉教授。该工作得到了中国博士后科学基金、内蒙古自治区水环境安全协同创新中心开放基金、国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的支持。
全文链接https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.2c03897